二维钙钛矿材料具有极化激子解离特性

当暴露于光下时，半导体将产生载流子——电子和空穴，由于它们的电荷相反，它们通过静电引力“结合”在一起，形成激子。与自由电子和空穴相比，激子具有更高的发光效率，因此在发光和显示器件领域具有潜在的应用价值。但在太阳能电池等光伏应用中，大量激子不利于正负电荷的分离和提取，大大降低了太阳能电池的效率。因此，研究半导体中激子与自由载流子相互转化的动态过程，对于材料和器件的合理应用具有重要的指导意义。

近日，记者从中国科学院大连化学物理研究所获悉，研究员金和田在(准)二维钙钛矿激子解离动力学研究方面取得新进展。通过超快时间分辨光谱，该团队首次直接观察到二维钙钛矿中激子的快速动态解离过程，提出并论证了极化子屏蔽效应诱导激子解离的新机制。

二维钙钛矿作为一种天然量子阱材料和高质量半导体介质，其稳态激子结合能较传统三维钙钛矿有较大提高，达到数百毫电子伏特，使得激子在室温下难以解离。

按照传统观点，二维钙钛矿中光生载流子主要以激子的形式存在，在室温下很难解离形成自由载流子，因此推测二维钙钛矿不适合用于太阳能电池等光伏器件。然而，最近的一些研究发现了相反的结果。研究团队推测，由于忽略了光生电荷与晶格的相互作用，以往的研究可能高估了二维钙钛矿的激子结合能。

为了验证这一推测，该团队通过飞秒超快光谱等首次在室温下直接观察到二维钙钛矿中激子的快速动态解离过程。证明了二维钙钛矿中的载流子在平衡态下主要以自由载流子的形式存在。这与之前报道的通过稳态吸收光谱和其他技术获得的较高激子结合能有很大不同。

为了解释这种反常的物理现象，团队通过低温谱学进一步提出了激子-极化子形成诱导激子解离的机制，即激子-极化子是与声子强耦合形成的，极化子的屏蔽作用大大削弱了电子与空穴之间的库仑力，显著降低了激发态的激子结合能，从而促进了激子的快速解离。此外，还证明了激子解离和随后自由载流子的非辐射复合过程是限制二维钙钛矿荧光量子效率的主要因素。

这一发现揭示了2D钙钛矿材料中可能普遍存在的极化激子解离特性，为2D钙钛矿材料在光伏和光电探测器件中的应用提供了理论指导。