我们团队制备的新型COF复合海绵有效克服了普通COF粉难以回收的问题,在可见光下对四环素类抗生素表现出优异的光催化活性,对四环素类抗生素的降解率达到90%以上。
水资源作为生态环境的重要组成部分,保护和改善水资源已成为当今社会的重要课题。其中,抗生素的广泛使用甚至滥用造成了越来越严重的水体有机污染,引起了社会的高度关注。研究表明,光催化降解是解决这类污染的有效途径之一,设计和开发一种能够高效降解水中抗生素的光催化剂已成为国内外众多研究团队的研究重点。
受三聚氰胺海绵的启发,潘沁河和海南大学化学工程与技术学院副院长杨伟庭教授团队开发了一种可降解水中抗生素的结晶有机多孔聚合物(COF)复合海绵。该研究为基于共价键制备具有高降解性能、易循环和高稳定性的COF提供了一种简单的策略,并为其他整体催化材料的制备提供了参考。相关论文最近发表在化学工程领域的国际学术期刊《化学工程杂志》上。
三聚氰胺海绵的启示
潘沁河告诉科技日报记者,COF作为一种新型多孔结晶聚合物,是由强共价键和有机单元巧妙构筑而成。COF因其独特的多孔结构、高比表面积、孔隙率和化学可调性而被广泛应用于许多领域。由于其有序和可扩展的共轭骨架和结构稳定性,COF在光催化应用中显示出巨大的潜力,并已被用于降解抗生素。然而,COF大部分处于粉末状态,其较差的可回收性限制了其在实际环境中的应用。
为了使材料功能化、便捷化、实用化,潘沁河团队在大量前期实验的基础上,深入分析筛选了各种基底和COF材料。
“三聚氰胺海绵具有成本低、孔隙率高、环保等优点,被广泛用作非常好的载体。”潘沁河介绍,在探索过程中,他们反复认为COF-TpTt是三聚氰胺和三醛间苯三酚形成的一种COF,材料本身具有优异的光催化性能。如果COF-TpTt附着在三聚氰胺载体上,能否兼顾降解抗生素的光催化性能和良好的可回收性?
巧用“反应接种”策略
最后,团队通过“反应孕育”策略,实现了COF-TpTt在三聚氰胺海绵表面的爆炸成核和均匀牢固生长。“反应接种”是指载体中含有COF-TpTt生长所需的功能基团,可以为COF-TpTt的生长提供“种子”,使COF-TpTt在载体上附着更牢固。该策略满足晶体合成中爆炸成核的条件,从而减小了在三聚氰胺海绵上合成的COF-TpTt的粒径。减小的粒径增加了COF-TpTt的比表面积,从而暴露更多的催化活性位点,从而增强其催化降解效果。在该策略中,载体也是合成COF的原料,因此合成的复合材料稳定性高,大大提高了其回收性能。
最后,团队通过“反应接种”策略,一锅法成功制备了新型COF复合海绵。
潘沁河表示,该复合海绵有效克服了普通COF粉难以回收的问题,在保证降解效果的情况下,可进行10轮以上的循环实验,在可见光下对四环素类抗生素表现出优异的光催化活性,其对四环素类抗生素的降解率在90%以上。
《化学工程杂志》审稿人评论说,这种合成方法不仅简单,而且赋予了复合海绵良好的稳定性和更强的光催化性能。合成细节和表征充分验证了该方法的有效性。该研究为解决COF可回收性差的问题提供了一种有前景的方法。
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